Barcelona
Pada 11 Maret 2018, Barcelona mencapai kesepakatan untuk transfer Gremio dan Arthur.
Arthur menandatangani kontrak enam tahun dan secara resmi diumumkan sebagai pemain Barca pada 9 Juli 2018.
Pada tanggal 28 Juli, Arthur mencetak gol pada debutnya melawan Tottenham Hotspur dalam pertandingan persahabatan pra-musim.
Arthur melakukan debut kompetitifnya di Supercopa de Espana 2018 pada 12 Agustus saat Barcelona mengalahkan Sevilla 2-1.
Arthur melakukan debut liga di pertandingan liga pertama musim ini, mencatatkan assist pertama klub dalam kemenangan 3-0 atas Alababe. Pada 31 Agustus 2019, Arthur mencetak gol pertamanya untuk Barcelona dalam hasil imbang dua tandang melawan Osasuna.
Juventus
Pada 29 Juni 2020, Barcelona mengumumkan bahwa mereka telah setuju dengan Juventus untuk transfer Arthur dengan kontrak lima tahun senilai 72 juta Euro juta dan 10 juta euro.
Kesepakatan itu juga dikoordinasikan dengan pertukaran Miralem Pjanic. Pada tanggal 27 September, ia membuat debut klub di Seri A ketika ia masuk sebagai pemain pengganti dalam hasil imbang 2-2 dengan Roma.